實現減排減碳成了國際社會的共識，“碳中和”便是其中的重要舉措之一。2020年9月2日，國家主席習近平在聯合國大會上首次表示“中國將提高國家自主貢獻力度，采取更加有力的政策和措施，二氧化碳排放力爭於 2030年前達到峰值，爭取在2060年前實現碳中和”🧑🏼‍🏭👩🏻‍🍼。針對削減二氧化碳排放及二氧化碳資源化利用，楊建平研究員課題組提出一種鹵素穩定策略🚳，實現二氧化碳高效轉化為C2+產物及目前報道最高的240小時催化穩定性🚬。相關成果以《Residual Chlorine Induced Cationic Active Species on Porous Cu Electrocatalyst for Highly Stable Electrochemical CO₂ Reduction to C2+》為題發表於國際著名期刊《德國應用化學》 (Angewandte Chemie International Edition)，該論文第一作者是材料沐鸣2博士生李民瀚，通訊作者是楊建平研究員✭，合作單位包括澳大利亞伍倫貢大學✥、英國薩裏大學✫。

電化學二氧化碳還原(CO2RR)是一種很有吸引力的方法來處理過量排放的二氧化碳，並以一種碳中和的方式產生有價值的燃料和化學品🧚🏽‍♀️。銅基材料是一類獨特的CO₂RR電催化劑，因其能夠將二氧化碳轉化為有價值的深度還原產物，如多碳烴類和含氧化合物(C₂₊產物)。目前👩🏻‍🦼‍➡️🌷，有大量的研究致力於獲得高的C₂₊產物法拉第效率，然而，作為另一個評價催化劑性能的重要參數，銅基催化劑的穩定性則往往只能持續幾小時至幾十小時。有限的穩定性研究表明♥︎，銅基催化劑在CO₂RR過程中的失活原因主要有：結構的破壞，活性相的損失，溶解與毒化等等。

楊建平研究員課題組設計了一種新穎的含鹵素的催化劑前驅體——Cu₄(OH)₆FCl納米片，通過反應條件下的活化，獲得了多孔的Cu催化劑，在240小時連續反應下能夠維持較高的C₂₊選擇性。在最優的條件下😲，C₂₊產物法拉第效率和偏電流密度分別達到了53.8 %的15.0 mA/cm²。在240小時的連續穩定性測試中🧑‍🧑‍🧒，高C₂₊產物法拉第效率和電流密度得到良好的保持。針對反應後的電極片上的催化劑的分析結果表明：1）活化後的催化劑為銅晶粒組成的片狀的多孔金屬銅。2）F元素在反應過程中不穩定，隨著反應的進行逐漸流失🟥，而Cl元素則能夠在反應過程中，較為穩定的存在於活化後的Cu催化劑中。3）殘留的Cl原子引起的穩定的混合價態的銅物種，以及反應中穩定的多孔片狀結構共同貢獻了高的C₂₊選擇性和優異的穩定性。這項工作對於理解銅基催化劑上決定C₂₊選擇性和穩定性提供了新的見解🙇🏻‍♂️，為獲得高穩定性的銅基CO₂RR電催化劑提供了新的思路。

該研究工作得到教育部霍英東青年教師基金♉️、上海市東方學者特聘教授獎勵計劃🛍️、上海市科委、國家自然科學基金資助。

原文鏈接🏉🤴：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202102606